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學者研發(fā)催化劑實現(xiàn)堿性甲醛高效制氫

文章來源：新能源網(wǎng) 更新時間：2025-07-14 14:43:59

近日，松山湖材料實驗室研究員劉利峰團隊攜手中山大學、武漢大學科研人員，成功構(gòu)建了一種銅基催化劑（DO-Cu-NS/CF）。該催化劑可在堿性條件下實現(xiàn)多聚甲醛（p-HCHO）的高活性、高選擇性電氧化。相關(guān)成果發(fā)表于《先進功能材料》（Advanced Functional Materials）。

混合電解水技術(shù)通過將具有較低陽極氧化電勢的小分子氧化反應與陰極析氫反應耦合，為低能耗電解制氫開辟了新路徑。其中，利用甲醛電氧化反應輔助電解水制氫，因甲醛氧化電勢低且能選擇性地生成氫氣，備受研究人員關(guān)注。然而，開發(fā)高活性、具備長期穩(wěn)定性且能在大電流密度下工作的催化劑，一直是甲醛電氧化反應輔助電解水制氫實現(xiàn)實用化的主要挑戰(zhàn)之一。

為制備DO-Cu-NS/CF，研究人員首先對泡沫銅進行水熱和低溫熱處理，生成CuOx納米片陣列，再通過簡單的電化學脫氧處理，將表面的CuOx還原成富含缺陷和晶界的金屬Cu催化層。綜合物理化學表征證實，電化學脫氧過程中催化劑表面確實形成了缺陷豐富的金屬Cu結(jié)構(gòu)。以固態(tài)p-HCHO為陽極底物時，該催化劑在極低電位下，可分別實現(xiàn)500和963.3mA cm^-2的高電流密度，性能優(yōu)于大多數(shù)文獻中報道的陽極氧化類電催化劑，且能實現(xiàn)法拉第效率接近100%的陽極選擇性析氫。在膜電極組件中，以DO-Cu-NS/CF為陽極、商用Pt/C為陰極催化劑的系統(tǒng)，實現(xiàn)了高效雙極制H₂，系統(tǒng)產(chǎn)氫的總法拉第效率接近200%。此外，DO-Cu-NS/CF陽極具有良好的穩(wěn)定性，可在0.7 V槽壓下持續(xù)運行280小時，電流密度高達500 mA cm^-2，展現(xiàn)出巨大的應用潛力。

有趣的是，研究人員通過第一性原理分子動力學模擬，首次揭示了p-HCHO在堿性電解液中的結(jié)構(gòu)演化過程及其電氧化機理。模擬結(jié)果顯示，在由K⁺和OH^-構(gòu)建的堿性環(huán)境中，p-HCHO的C-O鍵在極短時間內(nèi)斷裂，迅速解聚為游離的HCHO分子，并在溶液中無序擴散。隨后，HCHO分子中的碳原子發(fā)生OH^-吸附反應，生成甲二醇陰離子鹽中間體，同時C-O鍵長度增加約0.2Å，這暗示該中間體更易被進一步氧化。

對甲二醇長期動力學行為的分析表明，其骨架結(jié)構(gòu)在溶液中保持穩(wěn)定，同時其H原子表現(xiàn)出明顯的振動、脫附與再吸附行為，反映出甲二醇在電氧化過程中可能涉及質(zhì)子動態(tài)遷移過程，有利于甲二醇向H₂的高選擇性轉(zhuǎn)化。

上述研究成果為p-HCHO在堿性條件下的轉(zhuǎn)化路徑與電催化行為提供了重要的理論依據(jù)。

相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1002/adfm.202510268

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