福州大學(xué)柏松延《Angew》：選擇性滲透共價(jià)-有機(jī)框架膜用作自熄滅隔膜實(shí)現(xiàn)高安全性鋰離子電池
文章來(lái)源：新能源網(wǎng) 更新時(shí)間：2025-10-13 15:29:02
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【研究背景】
為應(yīng)對(duì)全球日益增長(zhǎng)的綠色能源需求，并解決風(fēng)能、太陽(yáng)能等可再生能源的間歇性問(wèn)題，開(kāi)發(fā)先進(jìn)的儲(chǔ)能電池技術(shù)已成為當(dāng)務(wù)之急。當(dāng)前的研究重點(diǎn)在于降低電池成本并提升能量密度，以滿(mǎn)足未來(lái)的儲(chǔ)能需求。在眾多下一代電池技術(shù)中，鋰離子電池（LIBs）因其高能量密度、高工作電位和低自放電率等優(yōu)勢(shì)而備受矚目。然而，追求更高的能量密度也帶來(lái)了嚴(yán)峻的安全挑戰(zhàn)，其根源在于鋰枝晶的生長(zhǎng)——這極易引發(fā)電池內(nèi)部短路，甚至導(dǎo)致熱失控。
隔膜作為電池的核心安全組件，其關(guān)鍵作用在于：物理隔離正負(fù)電極以防止短路，同時(shí)允許鋰離子高效通過(guò)。但目前商業(yè)化的聚烯烴隔膜存在諸多固有缺陷：其較低的孔隙率（~33%）和對(duì)電解液的潤(rùn)濕性差（最大吸收率: 186%），導(dǎo)致了較高的內(nèi)阻和較低的離子電導(dǎo)率，這不僅限制了鋰離子的均勻、快速傳輸，還加劇了鋰枝晶的生長(zhǎng)。此外，這類(lèi)隔膜熔點(diǎn)低（聚乙烯: ~135°C, 聚丙烯: ~165°C），在高溫下易發(fā)生熱收縮，可能導(dǎo)致電極直接接觸，從而構(gòu)成巨大的安全隱患。因此，如何在確保高離子滲透性和選擇性的同時(shí)，兼顧隔膜的熱穩(wěn)定性與電化學(xué)安全性，是當(dāng)前亟待解決的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。本研究的目標(biāo)正是開(kāi)發(fā)一種兼具快速離子傳輸與高效阻燃特性的功能化選擇性滲透膜，為提升電池的綜合性能與安全性提供一種全新且有效的策略。
【工作簡(jiǎn)介】 近日，福州大學(xué)柏松延課題組在先進(jìn)電池隔膜領(lǐng)域取得重要突破。該團(tuán)隊(duì)通過(guò)界面聚合法，成功構(gòu)筑了一種新型氟基共價(jià)有機(jī)框架（TF-COF）膜，旨在全面提升鋰離子電池（LIBs）的安全性能與循環(huán)穩(wěn)定性。該TF-COF隔膜展現(xiàn)出兩大核心優(yōu)勢(shì)：該隔膜具備優(yōu)異的阻燃特性，在接觸明火時(shí)可實(shí)現(xiàn)三次離火自熄，極大提升了電池在極端條件下的安全性，為潛在事故中的應(yīng)急響應(yīng)贏得了寶貴時(shí)間。同時(shí)，該隔膜還具有出色的電化學(xué)性能：得益于其固有的微孔結(jié)構(gòu)和強(qiáng)親鋰性，該隔膜促進(jìn)了鋰離子通量的均勻傳輸，實(shí)現(xiàn)了高達(dá)8.79×10-4 S cm-1的離子電導(dǎo)率和0.86的超高鋰離子遷移數(shù)（tLi+）。在實(shí)際應(yīng)用測(cè)試中，搭載該隔膜的NCM811||Li電池在4.5V高電壓、0.5C倍率下循環(huán)200次后，容量保持率仍高達(dá)87.6%，表現(xiàn)出杰出的循環(huán)壽命。這項(xiàng)研究巧妙地融合了COF材料的高選擇滲透性與多次阻燃能力，為開(kāi)發(fā)兼具高安全性、高能量密度與長(zhǎng)循環(huán)壽命的下一代電池技術(shù)開(kāi)辟了一條極具前景的新路徑。該文章發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)期刊Angewandte Chemie International Edition上。陳旭、李文明等為論文共同第一作者。柏松延、黃淑萍為論文共同通訊作者。
【內(nèi)容表述】 該研究設(shè)計(jì)、制備并應(yīng)用了一種新型氟化COF基（TF-COF）膜并作為L(zhǎng)IBs中的多功能隔膜。該團(tuán)隊(duì)以1, 3, 5-三甲?；g苯三酚（TP）與2, 3, 5, 6-四氟-1, 4-苯二胺（TFDA）為單體，通過(guò)席夫堿反應(yīng)成功合成了具有β-酮胺穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的TF-COF材料（圖1a）。為構(gòu)筑自支撐的薄膜，研究人員采用了一種創(chuàng)新的雙酸催化兩相界面聚合法。其晶體結(jié)構(gòu)分析揭示，該膜通過(guò)π-π堆積作用形成了穩(wěn)定的多孔共價(jià)框架，其內(nèi)部孔道高度有序，并堆疊成二維層狀結(jié)構(gòu)(圖1b)，孔高度排列并堆積成二維層狀結(jié)構(gòu)。整個(gè)過(guò)程可分為三個(gè)不同的階段(圖1c)。該薄膜的形成過(guò)程可清晰地劃分為三個(gè)階段（圖1c）：階段Ⅰ（初期聚合）：高活性單體迅速擴(kuò)散至界面，并在此處引發(fā)快速聚合，在有機(jī)相一側(cè)初步形成纖維狀物質(zhì)。階段Ⅱ（二維生長(zhǎng)）：隨著單體不斷消耗，反應(yīng)界面趨于穩(wěn)定，纖維狀物質(zhì)相互交聯(lián)，逐步生長(zhǎng)為二維片狀結(jié)構(gòu)。階段Ⅲ（成膜完成）：最終，這些片層在頂部匯聚，形成一層完整、致密且連續(xù)的薄膜。
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