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記者11月3日從中國(guó)科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所獲悉,日前該研究所研究員溫曉東團(tuán)隊(duì)聯(lián)合北京大學(xué)教授馬丁團(tuán)隊(duì)在《科學(xué)》發(fā)表鐵基費(fèi)托合成催化劑研究成果,首次實(shí)現(xiàn)該催化劑上二氧化碳選擇性低于1%、烯烴選擇性超85%的突破,為高碳資源清潔利用提供新思路。
烯烴是合成纖維、橡膠和塑料等化工產(chǎn)品的關(guān)鍵原料,被譽(yù)為“化工基石”。長(zhǎng)期以來,工業(yè)烯烴主要來源于石油裂解。為應(yīng)對(duì)石油資源趨緊與推動(dòng)“雙碳”目標(biāo)落地,開發(fā)以煤炭、天然氣或生物質(zhì)氣化合成氣為原料的綠色低碳技術(shù)成為前沿方向。其中,費(fèi)托合成因能直接將合成氣轉(zhuǎn)化為烯烴和燃料而備受關(guān)注。然而,傳統(tǒng)鐵基催化劑同時(shí)具有費(fèi)托合成、水煤氣變換以及一氧化碳歧化多重活性,導(dǎo)致大量二氧化碳生成,嚴(yán)重限制了碳利用效率和烯烴選擇性。 針對(duì)這一難題,研究團(tuán)隊(duì)結(jié)合表面化學(xué)勢(shì)調(diào)控理論、自動(dòng)化高通量實(shí)驗(yàn),提出了一種痕量鹵代烷烴共進(jìn)料調(diào)控策略。通過X-射線光電子能譜、同步輻射X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)譜、高靈敏度低能離子散射譜等各種先進(jìn)表征技術(shù),他們發(fā)現(xiàn)在反應(yīng)氣中引入百萬分之一級(jí)的鹵代烷烴,即可在分子層面實(shí)現(xiàn)對(duì)表面氧物種循環(huán)的有效調(diào)節(jié),從而動(dòng)態(tài)調(diào)控催化劑表面的催化性能。這一“分子手術(shù)式”策略無需改變催化劑配方,只需在反應(yīng)體系中引入微量鹵素,即可實(shí)現(xiàn)二氧化碳近零排放與高烯烴選擇性,具有“即插即用”的普適優(yōu)勢(shì)。 該研究不僅實(shí)現(xiàn)了低碳與高效的雙重突破,還揭示了鹵素在反應(yīng)中的活化—調(diào)控機(jī)理,為理解鐵基費(fèi)托合成催化劑的微觀反應(yīng)路徑提供了重要理論依據(jù)。未來,團(tuán)隊(duì)將繼續(xù)探索鹵素調(diào)控策略的工業(yè)放大與長(zhǎng)期穩(wěn)定性驗(yàn)證,推動(dòng)其在煤制油、天然氣轉(zhuǎn)化及生物質(zhì)利用等領(lǐng)域的應(yīng)用,助力我國(guó)煤化工產(chǎn)業(yè)向高效、低碳、綠色方向轉(zhuǎn)型。(韓榮) |